Her udfoldede han en betydelig virksomhed, restaurerede det indre af Frue Kirke 1865-66, det indre af Århus Domkirke 1867-71, det ydre 1877-82 og opførte Kathedralskolen Rektorbolig 1865, Håndværkerforeningen 1867-68, Museet (Vester Alle 15) 1876-77 og en del privatbygninger; Sankt Pauls Kirke er delvis opført efter hans tegninger 1884-87. Uden for Aarhus C har han opført kirkerne i Åby, Holme og Skørring, restaureret Sankt Mortens Kirke i Næstved 1857-59, det ydre af Sankt Mortens Kirke i Randers samt kirkerne i Grenaa og Thorsager. Han har desuden opført toldkammerbygninger i Randers, Nykøbing Mors, Thisted, Hals og Als Odde, postbygninger i Brønderslev og Nykøbing Mors, latinskolen i Aalborg osv. Han var ikke nogen særlig original, men en smagfuld og dannet arkitekt, som behandlede de mange opgaver, der stilledes ham, med respekt og alvor.
Walther blev titulær professor1868, Ridder af Dannebrog1878, Dannebrogsmand1885 og etatsråd 1892. Han døde i Aarhus 28. august 1892, ramt af et koleraanfald, han havde pådraget sig i Hamborg. 31. august 1847 ægtede han Vilhelmine Christine Dorothea Tydsk (født 31. august 1826), datter af kobbersmed Laurits Svendsen Palmo Tydsk (død 1839) og Conradine født Meyer (1788 – 1846).
Nogle af hans værker som stadig står i Aarhus er Vester Alle 15, det tidligere Aarhus Museum, Sankt Pauls Kirke og flere byejendomme, bl.a. Paradisgade 5-7.
Skt. Pauls Kirke, Aarhus (1884-87, kapel og sakristi opført 1904-05 ved A.J. Müllertz, der var konduktør ved kirkens opførelse, tilbygning til apsis opført 1978 ved Inger og Johannes Exner)
Aalborg Katedralskole, Saxogade, nu Sct. Jørgens Gade 5 (1886-89, ombygget 1924-26 ved Einar Packness, tilbygninger og ændringer 1959-60 ved Leopold Teschl, ændret og opførelse af sportshal og ny laboratoriefløj 1980-82 ved Torben Stokholms tegnestue efter tegning af Kjær & Richter)
Fest- og gymnastiksal ved Randers Statsskole, Vestergade 34 (1888-90, omdannet 1927 til kommunal administrationsbygning, nu anvendt til undervisning)
Skt. Mortens Kirke, Randers (1887-88, udvendig restaurering med opførelse af spir på trappetårnet og genopførelse af kamgavle, sammen med Frits Uldall)