Nel 1928, si iscrisse al movimento Löwenberger Arbeitsgemeinschaften e nel 1934 rifiutò di aderire al Partito nazista; dal suo ufficio di Berlino aiutava i rifugiati ad emigrare in Gran Bretagna, dove inoltre completò il suo percorso di studi ad Oxford.
Nel 1939 venne reclutato per il fronte orientale della Abwehr al comando dell'ammiraglio Wilhelm Canaris, potendo così accedere ad alcune informazioni che lo resero un forte oppositore del regime. A Berlino fondò il circolo di Kreisau[3].
Venne arrestato nel gennaio 1944 dalla Gestapo.
Dopo l'attentato a Hitler del 20 luglio 1944 fu condannato dal tribunale presieduto da Roland Freisler, che inventò delle accuse provanti il suo diretto coinvolgimento all'attentato. Fu giustiziato per alto tradimento nel carcere di Plötzensee.
Nel 1992, un documentario sulla sua vita è stato nominato per l'Oscar, The Restless Conscience[2][4].
Balfour, Michael, and Frisby, Julian, Helmuth von Moltke: A Leader Against Hitler, London: Macmillan, 1972.
Rothfels, Hans, The German Opposition to Hitler, London: Oswald Wolff, pages 112, 114, 122.
von Moltke, Freya (2003), Translator: Winter, Julie M., ed., Memories of Kreisau & The German Resistance, Lincoln, Nebraska: University of Nebraska Press, ISBN 0-8032-4669-2
von Moltke, Helmuth James, Transl. and ed. by von Oppen, Beata Ruhm, Letters to Freya: 1939–1945, New York: Alfred A. Knopf, ISBN 0-394-57923-2
Finker, Kurt: Graf Moltke und der Kreisauer Kreis. Dietz, Berlin 1993 ISBN 3-320-01816-7
Lilje, Hanns: Im finsteren Tal, Reihe Stundenbücher Bd. 25, Furche Verlag, Hamburg
von Moltke, Freya, "Die Verteidigung europäischerMenschlichkeit", in: Aus Politik und Zeitgeschichte, Beilage zur Wochenzeitschrift", Bundeszentrale für Politische Bildung, Heft B27/2004
von Moltke, Freya, "Erinnerungen anKreisau 1930-1945", München 1987/2001
von Schwerin, Franz: Helmuth James Graf von Moltke. Im Widerstand die Zukunft denken. Zielvorstellungen für ein neues Deutschland. Schöningh, Paderborn u. a. 1999 ISBN 3-506-73387-7
Kurt Finker: Graf Moltke und der Kreisauer Kreis. Dietz, Berlin 1993, ISBN 3-320-01816-7
Franz von Schwerin: Helmuth James Graf von Moltke. Im Widerstand die Zukunft denken. Zielvorstellungen für ein neues Deutschland. Schöningh, Paderborn 1999, ISBN 3-506-73387-7
Freya von Moltke: Die Verteidigung europäischer Menschlichkeit, in: Aus Politik und Zeitgeschichte. Beilage zur Wochenzeitung, Hg. Bundeszentrale für Politische Bildung, Heft 27, 2004, testo on-line
Günter Brakelmann: Helmut James von Moltke 1907–1945. Eine Biographie. Beck, München 2007, ISBN 978-3-406-55495-7
Jochen Köhler: Helmuth James von Moltke. Geschichte einer Kindheit und Jugend. Rowohlt, Reinbek 2008, ISBN 3-498-06388-X
Hans Mommsen: Eine neue Zeitrechnung. Die Solidarität kleiner Gemeinschaften als konservative Variante des Hellmuth James Graf von Moltkes Vision einer europäischen Nachkriegsordnung, 10. März 2007, S. 23
Hans Mommsen: Alternative zu Hitler. Studien zur Geschichte des deutschen Widerstandes. Beck, München 2000, ISBN 3-406-45913-7
Jochen Kleining: M. Kempinski & Co. - Die „Arisierung“ eines Berliner Traditionsunternehmens. Diplomica, Hamburg 2008, ISBN 978-3-8366-6194-2
Elke Endraß: Gemeinsam gegen Hitler. Pater Alfred Delp und Helmuth James Graf von Moltke. Kreuz Verlag, Stuttgart 2007, ISBN 978-3-7831-2881-9